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吲哚菁綠（ICG）在腫瘤成像診斷和光熱聯合治療領域的應用

    吲哚菁綠（ICG）是一種生物相容性優良的近紅外熒光染料，可應用于腫瘤成像診斷和光熱聯合治療等多個領域。納米技術的快速發展為此提供了解決平臺。負載ICG的多功能納米材料在控釋藥物、提高藥物生物穩定性、利用度和增強藥物輸送的靶向性等方面具有諸多優勢，在腫瘤早期診療領域有較大的應用前景。以下是對負載ICG納米材料性能與特點，及其在腫瘤的多模式成像診斷、聯合治療以及多模式成像指導下的聯合治療方面的研究進展作一綜述，以期為進一步研究提供參考。

    吲哚菁綠（ICG）是被美國藥物管理局（FDA）批準用于臨床的近紅外（NIR）熒光染料。因其光學特性和良好的生物相容性，被作為造影劑應用于熒光成像和光聲成像。同時，ICG分子能夠強烈地吸收近紅外光，將之轉化為熱能和單線態氧，可作為有效的熱輔助治療手段]。近年來，納米技術的快速發展。納米材料通過增強滲透性和保留性（EPR）效果及延長血液循環時間，對腫瘤部位具有良好的被動靶向能力，為有效抗擊癌癥提供了更多的機會。其中納米藥物載體為納米技術與藥劑學直接的產物，在控釋藥物、提高藥物生物穩定性、利用度和引導多模態診療方法等領域具有諸多優勢，為ICG分子的廣泛應用提供平臺。

1 負載ICG納米材料的性能與特點

1.1 控釋藥物、增強藥物穩定性和給藥靶向性

負載ICG納米材料在控釋藥物、增強藥物穩定性、給藥靶向性和提高藥物利用度等方面有優勢。Huang等報道了一種新型藥物遞送系統，由酪蛋白（CN）逐層包被氧化鐵納米粒子，并將阿霉素（DOX）和ICG分子摻入內部聚合物層中，得到的納米藥物（CN-DOX/ICG-IO）可以在胃酸與胃蛋白酶的條件中穩定存在。同時，CN外層在模擬腸環境中被腸蛋白酶逐漸降解時，裝載的藥物被釋放。這種藥物遞送系統能夠很好地控釋和緩釋藥物，具有運輸穩定性和給藥靶向性，為納米藥物載體的廣泛應用打下基礎。環境響應性納米藥物載體是研究中的一項熱點。Lajunen等用水性核心中含有ICG分子的脂質體實現了光觸發藥物釋放。ICG分子在脂質體中作為光觸發劑具有良好的組織滲透性和安全性，對小分子和大型分子藥物的光控藥物釋放和遞送提供了參考。Liu等研究的新型納米平臺（GNS@CaCO3/ICG），用碳酸鈣作為pH響應劑實現局部腫瘤的觸發藥物釋放，在臨床抗腫瘤治療應用中有很大的前景。Ferrauto等將ICG封裝在MCM-41介孔二氧化硅納米粒子孔內（ICG-MSN），有效穩定ICG分子并減少了細胞毒性和巨噬細胞的攝取，有利于長期光聲成像。由于熒光猝滅和包封染料的高光熱轉換，ICG-MSNs的光聲效應與游離ICG分子相比，幾乎增加400%。

可見，負載ICG納米材料不僅能夠提高ICG分子的穩定性，同時能夠調節其體內循環和分布，提高ICG分子的診療效應，使其在生物醫學、疾病診斷及治療方面的應用愈漸廣泛。

1.2放大ICG的熒光成像效應和光熱治療效果

負載ICG納米材料對ICG分子的成像及光熱治療效應具有增強及放大作用。Jian等開發了封裝ICG的混合聚合物納米膠束（PNMS），其中PEI10k（10 kD）可以與ICG形成高度穩定和致密的復合物（ICG/PEI10k），顯著促進細胞對ICG的攝取，從而增強ICG的光熱轉換效應。Hill等展示了透明質酸（HLA）衍生的一系列納米粒子包埋吲哚菁綠（NanoICG）。在移植MDA-MB-231腫瘤的異種鼠模體內進行手術，用NanoICG熒光圖像引導，觀察到腫瘤中的強熒光增強系統和全動物成像系統，對比度明顯高于游離ICG。Hu等使用聚多巴胺（PDA）還原的氧化石墨烯（rGO）負載ICG合成一種新型的光學藥物納米劑（ICG-PDA-rGO）。rGO表面上的PDA層可以有效地吸收大量的ICG分子，猝滅ICG的熒光，并增強PDA-rGO在780 nm處的光學吸收，所獲得的ICG-PDA-rGO與純GO和PDA-rGO相比，表現出更強的光熱療法（PTT）和更高的光聲成像效應。

1.3 引導成像和激活癌細胞療法

負載ICG納米材料可以引導多模式成像，并激活光熱聯合療法。磁性納米粒子負載ICG分子的新型多功能腫瘤靶向治療平臺是目前研究的一個熱點，與獨立ICG相比，不僅顯示出明顯改善的光穩定性和光熱轉換效果，同時擁有優異的磁性，可達到NIRF/MR雙模式成像和有效的體外和體內PTT療效。Li等設計了一種新型綠色多功能活化納米平臺，由穩定的碳球（CSs）作為核心，表面提供生物相容的PDA外殼、高熒光猝滅效率的ICG分子和用于靶向癌細胞的葉酸分子。在細胞內環境中激活的NIR熒光使CSs PDA-FA@ICG成為一個敏感的“OFF”到“ON”納米探針，可用于近紅外成像。與單獨的ICG相比，CS @PDA- FA@ICG在單一NIR激光照射下可以誘導協同光動力療法（PDT）和PTT，為促進癌癥的準確診斷和增強治療效果提供了新的機會。

2 負載ICG納米材料在腫瘤診療中的研究現狀

負載ICG納米材料支持腫瘤的多模式成像和PTT、PDT、光化學聯合治療等，有效避免了診斷和治療過程中產生的時空差異性，提高成像診斷效率，增強治療效果的同時減少了藥物的毒副作用，提高了癌癥早期診斷和治療的效率。

2.1 多模式成像診斷——熒光成像、光聲成像與磁共振成像

傳統的成像方法在診斷小于10 mm和/或沒有典型的富血管特征肝癌方面遇到挑戰。新興的光聲成像技術具有深入滲透和高空間分辨率成像能力，可以為非侵入性肝癌提供更好的診斷功效。同時，近紅外熒光成像引導肝切除術被證明能夠在毫米級別識別結節。因此，有效的光聲和熒光雙模態成像探針可能有益于患者的早期診斷和微小結節的切除。這種新型的雙模態納米探針有望用于肝癌的早期診斷和治療，具有較大的臨床轉化前景。Huang等組建的鐵蛋白納米盒協同熒光和光聲成像也證明了這一點。

NIRF/MR雙模式成像在腫瘤的成像診斷方面也是一大助力。樹突狀細胞（DC）遷移到淋巴結是以DC為基礎的腫瘤免疫治療的一個關鍵組成部分。然而，DC對淋巴組織的歸巢率很低，從而阻礙DC介導抗原特異性T細胞的活化。Lei等使用一個熒光磁體納米粒子負載抗原肽，氧化鐵納米粒子和ICG并結合磁拉力系統，通過同時光學和磁共振多模式成像跟蹤DC遷移，提高其對淋巴組織的歸巢率，增強了腫瘤免疫治療。

2.2 聯合治療——光熱、光動力與光化學治療

組合療法是目前腫瘤治療的一種趨勢，用不同的方法聯合治療腫瘤，可以有效改善效果并減少副作用。多功能納米藥物載體是組合療法的理想材料。基于ICG納米材料的聯合治療系統在腫瘤治療中是一個有前景的平臺。負載ICG分子的納米顆粒同時整合化療藥物DOX，在激光照射下，觸發DOX釋放，協同光化學治療，是目前廣泛研究的一種組合療法。近年來，乳腺癌在年輕女性中的發病率逐年上升，成為一大隱憂。Chen等設計了一種類似“Abraxane”的納米藥物，通過光熱化療聯合治療轉移性乳腺腫瘤。Li等研究構建了共同裝載多西紫杉醇和NIR染料-IR820的膠束納米藥物，將PTT、PDT療法和化療有效地結合起來抑制乳腺癌的生長和轉移，在腫瘤成像或體內外PDT/PTT的抗腫瘤治療應用中有很大的潛力，有望用于乳腺癌聯合治療。

2.3 多模式成像指導下的聯合治療

診斷的同時進行治療被認為是臨床癌癥早期診療的一項十分有前景的策略。其中多模式成像指導下的腫瘤聯合治療是一種趨勢。Dong等開發了一個基于PDA納米粒子的多功能載體，同時負載ICG分子、DOX分子和錳離子（PDA-ICG-PEG/DOX（Mn）），螯合二價錳離子作為T1加權磁共振成像的對比劑，實現成像引導的化學和光熱聯合治療癌癥，達到顯著的協同治療效果。這項研究說明了納米材料可以作為磁共振成像指導化療和光熱聯合療法的多功能平臺。Fang等開發了一個基于分層納米平臺的雙刺激響應式納米診斷技術，能夠特別響應兩種pH變化的刺激和近紅外光照射。納米平臺負載多模式成像如熒光、光聲、光熱成像以及協同療法和化療，顯著地增強治療效果。這種分級納米平臺的概念整合多種診斷/治療模式于一體，可作為潛在的個性化納米藥物應用于腫瘤的診斷和治療。

3 小結與展望

負載ICG納米材料在腫瘤診斷與治療應用中擁有巨大的潛力，作為可負載藥物的多功能納米平臺，在提高藥物生物穩定性、利用度和靶向輸送藥物等多方面存在優勢，為雙模態成像、聯合治療和多模式成像指導下的聯合治療等方法提供理論平臺和實踐基礎，使診療漸趨向于一體化，有效避免時空差異性和減少多種毒副作用，使腫瘤的診療更為、有效，有望實現分子水平的更*的腫瘤消融。

供應商：陜西新研博美生物科技有限公司

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以下是陜西新研博美生物科技有限公司帶有各種基團的ICG材料：

吲哚菁綠直接標記在磷脂上:

DSPE-ICG

DPPE-ICG

DMPE-ICG

DLPE-ICG

DOPE-ICG

 

吲哚菁綠通過一個小分子PEG偶連到磷脂上,PEG重復單元從2-5個不等:

DSPE-PEG2-ICG

DSPE-PEG3-ICG

DSPE-PEG4-ICG

 

吲哚菁綠連接高分子PEG再連接到磷脂上，PEG分子量有550/750/1000/2000/3400/5000

ICG-PEG-DSPE

ICG-PEG-DMPE

ICG-PEG-DPPE

ICG-PEG-DLPE

ICG-PEG-DOPE

吲哚菁綠標記PEG末端帶活性基團產品,PEG分子量1000/2000/3400/5000 Da ：

mPEG-ICG

ICG-PEG-NH2

ICG-PEG-COOH

ICG-PEG-MAL

ICG-PEG-NHS

ICG-PEG-N3

ICG-PEG-Biotin

ICG-PEG-SH

ICG-PEG-OH

ICG-PEG-Alkyne

ICG-PEG-CHO

ICG-PEG-Folate

ICG-PEG-cRGD

 

吲哚菁綠修飾一些聚合物產品：

PLGA-ICG

PCL-ICG

PDLLA-ICG

Dextran-ICG

PEI-ICG

PAMAM-ICG

PLL-ICG

 

吲哚菁綠修飾一些共聚物產品：

PLGA-PEG-ICG

PCL-PEG-ICG

PLA-PEG-ICG

mPEG-PLGA-ICG

mPEG-PLA-ICG

mPEG-PCL-ICG

PLGA-PEI-ICG

Dextran-PLGA-ICG

Dextran-PCL-ICG

ICG-PEG-PEI

系列產品三：ICG修飾蛋白類產品

ICG-Avidin

ICG-Streptavidin

ICG-BSA      

ICG-Dextran

ICG-Alginate

ICG-Chitosan

ICG-Hyaluronic acid

ICG-Heparin

ICG-Ficoll

ICG-Cellulose

ICG-Concanavalin A

ICG-Transferrin

ICG-Polylysine

ICG-c(RGDyk)

ICG-Crgd

系列產品五：活化基團修飾ICG產品

ICG NHS ester

ICG Vinylsulfone

ICG isothiocyanate

ICG Carboxlaic acid

ICG Maleimide

ICG amine

ICG thiol

ICG dichlorotriazine

ICG Hydrazide

ICG alkyne

ICG Avidin

ICG Biotin